Природные источники ионизирующего излучения создают около 70 % суммарной дозы облучения, получаемой человеком от всех источников радиации. Наибольший вклад в дозу, создаваемую естественными радионуклидами, вносит радиоактивный газ радон и дочерние продукты его распада, в том числе и короткоживущие. В многочисленных исследованиях последних десятилетий подробно описываются пути поступления радона и механизмы его воздействия на организм человека. Однако информации об активности продуктов распада радона, в особенности короткоживущих, концентрации которых на поверхности земли после выпадения атмосферных осадков могут оказаться значительными, в настоящее время недостаточно, что определяет актуальность настоящего исследования.

Цепочка распадов короткоживущих изотопов в ряду родоначальника семейства – природного урана-238, которые могут влиять на изменение гамма-фона, выглядит следующим образом:

В этой цепочке лишь ²²²Rn находится в газообразном состоянии, остальные радионуклиды связаны с аэрозольными частицами. Наибольший интерес по ряду причин представляют ²¹⁴Pb (RaB) и ²¹⁴Bi (RaC): это γ-излучающие изотопы и в основном они формируют поле гамма-излучения атмосферы [1]. Поведение этих изотопов носит региональный характер, т.е. метеопараметры и другие факторы могут оказывать существенное влияние на их абсолютные концентрации, отношение концентраций, взаимодействие с аэрозольными частицами и т.д. [1]. Вероятно, изменение активности данных короткоживущих изотопов в зависимости от метеоусловий будет определять вариации гамма-поля в приземном слое атмосферы, которые могут быть существенными. Однако на это явление существуют различные взгляды.

Зависимость возрастания гамма-фона от метеоусловий обнаружена в низких широтах тропической зоны [2, 3]. Увеличение фона во время грозы объясняется сильными электрическими полями между грозовыми облаками, доускоряющими заряженные частицы вторичных космических лучей [3].

Мониторинговые наблюдения фона гамма-излучения в приземном слое атмосферы Арктических областей также обнаруживают, что почти всякий сильный дождь или снегопад вызывает возрастание гамма-фона [4–6]. Причиной возрастания гамма-фона в приземном слое атмосферы данных областей во время осадков предполагается тормозное рентгеновское излучение энергичных электронов, ускоренных электрическими полями внутри дождевых (снеговых) облаков [6]. Этот вывод был сделан на основе того, что авторами работ [7] в гамма-фоне в период возрастаний не обнаружено характерных линий каких-либо радионуклидов. В дождевой воде радионуклиды также не были обнаружены [7]. Согласно работам [4–7] наблюдаемые возрастания гамма-фона во время осадков являются следствием изменения условий взаимодействия космического излучения с атмосферой и не связаны с какими-либо антропогенными либо природными радионуклидами. Вероятно, определенная связь возрастания гамма-фона во время осадков с воздействием космического излучения существует, что нельзя отрицать, однако с утверждениями об отсутствии в осадках радионуклидов, которые могут влиять на кратковременное увеличение общего гамма-фона, нельзя согласиться. Многолетние исследования аэрозолей воздуха и атмосферных осадков демонстрируют постоянное присутствие космогенных (7Be) и радиогенных радионуклидов (²¹⁰Po, ²¹⁰Pb, ²¹⁴Pb, ²¹⁴Bi) в нижних слоях атмосферы, которые адсорбируется на аэрозолях субмикронного размера, формируя естественный радиационный фон атмосферы [8, 9]. В частности, изучены механизмы поступления 7Be (период полураспада 53,29 сут) на земную поверхность [9]. В основном 7Be попадает на поверхность земли в виде «сухих» (с аэрозолями воздуха) и «мокрых» (с атмосферными осадками) выпадений [10–15]. Наблюдаемые изменения гамма-фона во время осадков, отмеченные авторами [7], вероятно, также связаны с возрастанием интенсивности поступления аэрозолей на поверхность земли, содержащих короткоживущие радиогенные изотопы, поскольку отмеченные возрастания гамма-фона носят непродолжительный характер, совпадающий со временем выпадения осадков. Однако обнаружить в осадках присутствие этих радионуклидов достаточно сложно, поскольку концентрации их ультранизкие, а за время пробоподготовки, направленной на концентрирование изотопов из больших объемов, короткоживущие изотопы способны значительно распасться.

Указанные предпосылки определили необходимость проведения серии натурных наблюдений связанных с изучением вариаций естественного гамма-фона при выпадении осадков и установления вклада короткоживущих радионуклидов уранового ряда, содержащихся в виде аэрозолей в нижних слоях атмосферы, в увеличение гамма-дозы. Для выполнения указанной цели было необходимо изучить изменение интенсивности гамма-излучения во время выпадения осадков и определить энергетический диапазон, в котором происходят вариации; изучить радиоактивность аэрозолей воздуха и атмосферных осадков для установления присутствия в них короткоживущих продуктов распада радона. Указанные задачи решены с использованием комплекса современной радиометрической аппаратуры на базе лаборатории экологической радиологии Федерального исследовательского центра комплексного изучения Арктики имени академика Н.П. Лаверова Российской академии наук.

Материалы и методы исследования

Подход при определении концентраций короткоживущих продуктов распада радона (²¹⁴Pb и ²¹⁴Bi) в приземной атмосфере заключался в фильтрации воздуха через фильтр, подготовке фильтра с собранными аэрозолями к измерению, измерение отобранной пробы на гамма-спектрометре. Воздухофильтрационная установка включала в себя электровентилятор и фильтродержатель, на который помещается тонковолокнистый фильтр ФПП–15. Накопление аэрозолей воздуха осуществлялось в течение 20 суток.

Отбор проб дождя и снега осуществлялся непосредственно в момент выпадения осадков в объеме 1 л. Осадки без предварительной пробоподготовки сразу же отправлялись на измерения. Для измерений активности аэрозолей, собранных на фильтре, а также проб дождевых и снеговых осадков использовали стационарный программно-аппаратурный комплекс «Прогресс-гамма» (Россия). Комплекс включает в себя сцинтилляционный блок детектирования гамма-излучения на основе кристалла йодистого натрия NaI (Tl), блок питания и усиления импульсов, плата аналогово-цифрового преобразователя, свинцовая защита блока детектирования от фонового излучения. Активность ²¹⁴Pb в пробах определялась по линиям 241,9, 295,2 и 351,9 кэВ, а ²¹⁴Bi – по линиям 609,3, 1120 и 1765 кэВ.

Регистрация естественного гамма-фона осуществлялась в полевых условиях с использованием высокоточного мобильного сцинтилляционного гамма-спектрометрического комплекса RS-701 (Канада). Комплекс RS-701 имеет усовершенствованный цифровой спектрометр (ADS) с высоким разрешением (1024 канала), позволяющий в режиме реального времени выполнять измерения общей радиоактивности местности в нГр/ч, а также раздельного измерения концентрации суммарного урана (ppm), тория (ppm) и калия (мас. %). Обработка гамма-спектров осуществлялась в программе RAD Assist. Запись гамма-спектров велась в одной точке на уровне земли в течение 124 мин с интервалом 1 сек, в результате чего было получено более 7400 значений параметров естественного гамма-поля. Указанный временной интервал охватывал время до дождя, период интенсивного ливня и время после прекращения выпадений до полного восстановления нормального гамма-фона.

Результаты исследования и их обсуждение

В период проведения полевых радиометрических исследований нами неоднократно отмечалось, что во время интенсивного выпадения атмосферных осадков в несколько раз увеличивается значение определяемого суммарного гамма-излучения и соответственно гамма-дозы. Зная об этом явлении, в очередной раз при выпадении атмосферных осадков в виде дождя (летний ливень с грозой 16.08.2016; N 65.335914 °, E 41.034781 °) были выполнены стационарные измерения с записью данных. Результаты записи гамма-спектров во время ливня представлены в виде графиков на рис. 1.

Естественный гамма-фон в точке наблюдений составляет около 0,03 мкЗв/ч. График изменения интенсивности гамма-излучения (рис. 1, А) демонстрирует резкое увеличение значений, приуроченных ко времени выпадения дождя (~34 мин). Эквивалентная доза гамма-излучения возрастает до более 0,09 мкЗв/ч. Затем наблюдается постепенное снижение значений в течение полутора часов после выпадения осадков до первоначального уровня. Расшифровка полученных при измерении гамма-спектров данных показала, что увеличение значений гамма-излучения происходит за счет урана, определяемого прибором по каналам и энергиям радионуклидов, входящих в его радиоактивный ряд (в основном – радий и продукты его распада). Это отчетливо видно из сравнения графиков эквивалентной дозы (рис. 1, А) и концентрации урана (рис. 1, Б). Концентрация урана возрастает более чем в четыре раза по сравнению с истинными значениями в точке измерений. В каналах, соответствующих торию и калию (рис. 1, В, Г) изменений не наблюдается. В определяемый диапазон энергий измерения урана входят энергии короткоживущих гамма-излучающих продуктов распада радона – 214Pb и 214Bi. Резкое повышение активности этих изотопов, вероятно, приводит к значительному завышению концентрации урана и соответственно эквивалентной дозы гамма-излучения. Это обстоятельство необходимо учитывать при проведении площадных гамма-спектрометрических исследований во время дождя, поскольку влияние короткоживущих изотопов будет искажать реальную картину гамма-поля исследуемой территории.

Наиболее вероятным механизмом поступления изотопов, приводящих к изменению гамма-спектра в канале урана, является вымывание короткоживущих продуктов распада радона (и других радионуклидов совместно с аэрозолями воздуха) дождевыми осадками из атмосферы. В свою очередь выпадение данных изотопов на поверхность земли вместе с осадками приводит к их концентрированию. Радионуклиды совместно с аэрозолями воздуха в атмосфере находились в рассеянном состоянии, при выпадении атмосферные осадки вымыли аэрозоли из атмосферы и сконцентрировали их на поверхности земли. Вероятнее всего, с этим и связано кратковременное увеличение интенсивности гамма-излучения. Поскольку предполагаемые изотопы имеют маленький период полураспада, то через 1,5 часа после прекращения дождя гамма-спектр в канале урана выравнивается до фоновых значений.

В результате исследований активности радионуклидов в аэрозолях воздуха авторами было обнаружено, что при измерении фильтрующего материала сразу после отбора проб наблюдается спектр с многочисленными пиками, а при следующем измерении через полтора часа спектр пробы сглаживается, остаются незначительные следы пиков в диапазоне тех же энергий, а также пик более долгоживущего радионуклида бериллия-7. Измеренные гамма-спектры проб аэрозолей воздуха представлены на рис. 2.

Как правило, при измерении проб атмосферных осадков необходимо проводить длительную пробоподготовку, заключающуюся в выпаривании больших объемов осадков и концентрировании радионуклидов в объеме измерительной емкости. Нами для определения короткоживущих продуктов распада в атмосферных осадках было решено провести измерение непосредственно после их отбора без дополнительной подготовки проб.

При таком измерении спектры проб содержали пики короткоживущих продуктов распада радона – гамма-активных ²¹⁴Pb (энергии 241,9, 295,2 и 351,9 кэВ) и ²¹⁴Bi (энергии 609,3, 1120 и 1765 кэВ). При последующих измерениях проб через час значение активности изотопов падало, спектр выравнивался. Измеренные спектры проб атмосферных осадков, представленных дождевой и талой снеговой водами, показаны на рис. 3 и рис. 4.

Рис. 1. Графики изменения гамма-спектрометрических параметров во время ливня в точке наблюдений N 65.335914 °, E 41.034781 °: а – эквивалентная доза гамма-излучения (мкЗв/ч); б – концентрация урана (ppm); в – концентрация тория (ppm); г – содержание калия (мас. %)