Для обеспечения безопасности эксплуатации ядерных реакторов АЭС и ядерных энергетических установок (ЯЭУ) требуются материалы не только с высокой поглощающей способностью гамма- и нейтронного излучения, но и возможностью длительной эксплуатации при высоких радиационно-термических нагрузках без изменения физико-механических и радиационно-защитных свойств. Важное значение имеют, прежде всего, такие материалы и композиты, которые обладают высокими радиационно-защитными, конструкционными свойствами и высокой радиационной стойкостью. Наиболее актуальной является проблема создания радиационно-защитных материалов обладающих свойствами радиационного упрочнения под воздействием высокоэнергетических излучений. Использование подобных материалов особенно важно для биологической защиты реакторов АЭС расположенных в сейсмоопасных районах, где возможны напряженные состояния во внешней защите под действием факторов окружающей среды и нарушения целостности внутренней оболочки реакторной зоны [1–10].

Основной недостаток известных тяжелых бетонов, используемых в конструкции биологической защиты внешнего контура АЭС с РБМК и ВВЭР, это сравнительно низкие физико-механические показатели (прочность на сжатие до 40 МПа), недостаточно высокие радиационно-защитные свойства и радиационная стойкость при повышенных температурах и мощности дозы более 2 Мрад/час (до 10 МГр), невысокая температура эксплуатации (до 280 °С) и повышенный уровень газовыделения за счет радиолиза связанной воды, содержание которой достигает 140 л/м3 бетона. В связи с этим, действующие АЭС ставят вопрос о повышении радиационно-защитных свойств конструкционного тяжелого бетона и возможности его эффективной эксплуатации в условиях повышенных радиационно-термических нагрузок [11–21].

Решение данной проблемы возможно на основе новых научных и научно-технических подходов к разработке радиационно-стойких радиационно-защитных композиционных материалов с использованием общих физических закономерностей взаимодействия излучения с веществом, математических методов анализа и экспериментальных исследований защитных свойств материалов в реакторной зоне. Необходим новый подход, основанный на использовании функциональных радиационно-защитных наполнителей с активной поверхностью, способных к образованию гидролитически стабильной системы связей с органическим или неорганическим связующим [22–34].

Цель исследования

Разработать технологию получения конструкционного радиационно-защитного композиционного материала для реакторов ВВЭР, обладающего повышенной радиационной стойкостью и способностью радиационного упрочнения под воздействием высокоэнергетических излучений.

Материалы и методы исследования

Для получения радиационно-защитных композитов использован высококачественный магнетитовый железорудный концентрат с содержанием железа 68,5 %, портландцемент марки М500 и кремнийорганический модификатор (этилсиликат). Выбор магнетитового концентрата обусловлен его более высокой (в сравнении с гематитом) поверхностной активностью и способностью к ферритизации с компонентами цементного связующего. Композит получали методом полусухого прессования под давлением 25 МПа с последующей термической обработкой в условиях водяного пара.

Исследование радиационно-защитных свойств разработанных материалов проводили с использованием точечного источника γ-излучения ^l37Cs (Еγ = 661 кэВ) активностью 2,l 10⁹ Бк и точечного источника γ-излучения ⁶⁰Со (Eγ₁ = 1172 кэВ и Еγ₂ = 1332 кэВ) активностью 6,28 108 Бк.

Результаты исследования и их обсуждение

Для увеличения физико-химической активности магнетита проведена его активация по методу мономолекулярного наслаивания с помощью одноименных ионов Fe³⁺ из раствора:

(1)

(2)

Здесь ион железа координирован с соответствующим ионом кристаллической решетки твердой фазы Fe-концентрата. Возникновение на ней указанного соединения соответствует процессу принудительной гидратации ее гидроксилами, входящими в структуру этого соединения. Молекулы растворителя координируются, в результате чего образуются сольватные комплексы – аквакомплексы Fe(H₂O)_х³⁺.

С учетом конструкционных и радиационно-защитных характеристик подобран оптимальный состав композита (табл. 1).

Таблица 1

Компонентный состав радиационно-защитного композита

Таблица 3

Длины релаксации мощности дозы и полные коэффициенты ослабления γ-излучения в радиационно-защитном композите

Проведенные комплексные исследования позволили выявить следующие закономерности влияния состава сырьевой смеси и технологических факторов на кинетику твердения прессованного композиционного материала:

1. Увеличение соотношения вода – вяжущее в смеси приводит к значительному росту начальной скорости твердения прессованного композита.

2. При небольших давлениях прессования (до 5 МПа) композиций и в ранние сроки твердения модуль крупности железорудного концентрата играет незначительную роль в процессе твердения прессованного композиционного материала. С увеличением давления прессования (до 25 МПа) и увеличении сроков твердения, роль модуля крупности железорудного концентрата в повышении прочности композиционного материала возрастает.

Основные физико-технические характеристики композита представлены в табл. 2.

Проведены экспериментальные исследования радиационно-защитных характеристик разработанного композита по ослаблению мощности дозы гамма-излучения в условиях «барьерной» геометрии защиты. Для исключения вклада в показания детекторов рассеянного γ-излучения геометрии исследуемые образцы материала были защищены специальными экранами из свинца толщиной 5 см.

Длины релаксации мощности дозы и полные коэффициенты ослабления μ_полн γ-излучения в материале, измеренные в условиях «барьерной» геометрии для двух типов источников представлены в табл. 3.

Заключение

Таким образом, проведенные исследования показали высокие эксплуатационные и радиационно-защитные свойства разработанного композиционного материала на основе модифицированного магнетитового концентрата, органосилоксанового и цементного связующего. Полученные данные позволяют рекомендовать разработанный материал для проведения дальнейших исследований радиационной стойкости и механизмов радиационного упрочнения под действием высокоэнергетических излучений с целью его применения в качестве конструкционной биологической защиты на ядерно-энергетических объектах.

Работа выполнена при поддержке проектной части Государственного задания Минобрнауки РФ, проект № 11.2034.2014/K и гранта РФФИ, проект. № 14-41-08059.